Tietopankki

POSIVA-raportti 2014-1

Takaisin

Nimi:

Sulphide Fluxes and Concentrations in the Spent Nuclear Fuel Repository at Olkiluoto

Raportin kirjoittaja:

Wersin, P., Pitkänen, P., Alt-Epping, P., Román-Ross, G., Smith, P., Snellman, M., Trinchero, P., Molinero, J., Filby, A. & Kiczka, M.

Kieli:

Englanti

Sivumäärä:

238

ISBN:

ISBN 978-951-652-239-8

Tiivistelmä:

Sulfidi voi aiheuttaa kuparikanisterin korroosiota KBS-3 loppusijoituskonseptissa. Loppusijoitustason sulfidivirtoihin vaikuttavat kallioperän, loppusijoitustunnelin täytön ja puskurin eri lähteet. Rauta estää tehokkaasti vetysulfidin liikkumisen muodostamalla liukenemattomia rautasulfidimineraaleja. Täten liuenneen sulfidin pitoisuudet pelkistävissä olosuhteissa kuten myös Olkiluodon pohjavedessä on yleensä alhainen. Ohimenevästi voi esiintyä korkeampia sulfidipitoisuuksia vyöhykkeissä, joissa on suotuisat olosuhteet sulfaattia pelkistäville bakteereille (SRB). Sulfaatin pelkistys ja rautasulfidien saostuminen riippuvat geokemiallisista olosuhteista, mikrobien aktiivisuudesta sekä reagoivien aineiden massavirrasta ja on näin ollen hyvin systeemiriippuvainen.

Tämän työn tavoitteena on esittää toimintakykyanalyysissä käytettyjen sulfidivirtojen ja pitoisuuksien perustelut. Sulfidivirtoihin vaikuttavien systeemiriippuvaisten prosessien tietämys on puutteellinen. Tästä johtuen osasysteemit kallioperä, loppusijoitustunnelin täyttö ja puskuri on analysoitu yksinkertaistetulla rajaavalla analyysillä. Tavoitteena on ollut määritellä pohjaveden ja täyteaineen huokosveden sulfidivirrat loppusijoitusreiän puskuriin ja kanisteriin. Lisäksi tavoitteena on ollut arvioida täytön ja puskurin sulfaatista syntyvät sulfidivirrat.

Olkiluodon pohjaveden sulfidipitoisuudet on arvioitu saatavilla olevan laajan hydrogeokemian aineiston avulla kallioperän geokemiallisten ja hydrologisten olosuhteiden määräämissä puitteissa. Sulfidipitoisuudet ovat alhaiset, < 0.01-0.6 mg/L niukkaliukoisen FeS:n (mackinawite) tai pyriitin rajoittamia. Muutamista yleensä n. 300 m syvyydeltä otetuista näytteistä on mitattu korkeampia, useamman mg/L:n sulfidipitoisuuksia, jotka ovat kuitenkin myös rautasulfidin rajoittamia (FeS). Monitorointiaineiston perusteella poikkeuksellinen korkea sulfidipitoisuus pienenee suhteellisen nopeasti, mikä on osoitus siitä, että kohonneet pitoisuudet johtuvat keinotekoisesta/tutkimusten aiheuttamasta kairanreikien vesien sekoittumisesta ja sitä seuranneesta mikrobien (SRB) aktiivisuuden kasvusta.

Loppusijoitustasolla vallitseva sulfidipitoisuus käyttövaiheen, lämpimän jakson ja glasiaalijakson aikana arvioidaan yksinkertaistetun termodynaamiseen tasapainoon perustuvan hydrokemiallisen mallin avulla. Tulokset tukevat laadullista arvioita rautasulfidien rajoittamasta alhaisesta sulfiditasosta myös lähitulevaisuudessa. Malliin ei sisälly mikrobien aktivoimia reaktioita, näin ollen malli ei ota huomioon mahdollisia lyhytkestoisia transienttiolosuhteita.

Kaiken kaikkiaan, paikkakohtainen tieto (rakomineraalit, isotoopit, pohjavesi) yhdistettynä geokemian mallinnukseen viittaavat siihen että termodynaamisesti pohjaveden sulfidipitoisuutta loppusijoitussyvyydellä rajoittavat rautasulfidit myös tulevaisuudessa ja pitoisuudet jäävät selvästi alle 1:n mg/L.

Täytön sulfaatti on mahdollinen sulfidilähde. Tämä on huomioitu pessimistisen skenaarion avulla, jossa esiintyy aktiivista SRB toimintaa mahdollistava alhaisen tiheyden vyöhyke loppusijoitustunnelin rajavyöhykkeellä. Asteittaisella analyysillä on osoitettu saostavan rautasulfidin tärkeys sulfidipitoisuuden kannalta, mikä rajaa sen alle 0.5:een mg/L. Reaktiivisen kulkeutumismallinnuksen tulokset tukevat termodynamiikkaa, massatasapainolaskuja ja luonnonanalogiahavaintoja. Reaktiivinen mallinnus indikoi erityisesti täytöstä saatavilla olevan raudan merkitystä. Lisäksi mallinnus osoittaa sulfidivirtojen merkittävää riippuvuutta (herkkyys) hydraulisista olosuhteista ja orgaanisen hiilen reaktiivisuudesta.

Puskurissa syntyneet sulfidivirrat ovat vähäisiä johtuen pienestä rikkimäärästä sekä mikrobitoiminnan rajallisuudesta erittäin tiheässä puskurimateriaalissa.

Kaiken kaikkiaan, voidaan todeta että sulfidipitoisuudet rajoittuvat rautasulfiditasapainon mukaan pitoisuuksiin, jotka jäävät loppusijoitustasolla selvästi alle 2:n mg/L tarkasteltavana olevan pitkän aikajakson aikana. Epävarmuutta aiheuttavat mahdolliset lyhytkestoiset transienttiolosuhteet, jolloin sulfidipitoisuudet voivat olla korkeammat johtuen rajallisesta raudan määrästä, erityisesti kallioperässä.

Avainsanat:

Sulfidi, sulfaatin pelkistyminen, mikrobiaktiivisuus, mallinnus, loppusijoitustaso, toimintakykyanalyysi.

Tiedosto(t):

Sulphide Fluxes and Concentrations in the Spent Nuclear Fuel Repository at Olkiluoto (pdf) (11.2 MB)


Takaisin


Jaa artikkeli: