Tietopankki

Työraportti 2017-25

Takaisin

Nimi:

Upscaling of Cesium and Strontium Sorption from Crushed to Intact Rock

Raportin kirjoittaja:

Puukko, E., Lindberg, A., Voutilainen, M., Lehto, J.

Kieli:

Englanti

Sivumäärä:

62

Tiivistelmä:

CESIUMIN JA STRONTIUMIN SORPTION SKAALAAMINEN MURSKATUSTA KIVESTÄ EHJÄÄN KALLIOON

Radionuklidien jakaantumiskertoimia (Kd) käytetään laskettaessa pidätystekijöitä (R) radionuklidien migraation arvioimiseen kallioperässä (Hakanen et al., 2012). Yleensä nämä jakaantumiskertoimet määritetään kivimurskeesta, mikä saattaa pinta-alan kasvaessa liioitella sorptiota ehjässä kivessä. Tämä työn tavoitteena oli tuottaa muuntokertoimet, joilla korjataan radionuklideille murskekokeilla määritetyt jakaantumiskertoimet (Kd) ehjälle kivelle. Cesiumin ja strontiumin sorptiota tutkittiin ehjään kiveen ja kivimurskeeseen. Ehjän kiven leikkeet olivat 10−30 mm paksuisia ja halkaisijaltaan 52 mm. Migraatiota ehjään kiveen nopeutettiin sähkökentällä. Kokeet kivimurskeilla tehtiin eräkokeina. Aiempien tutkimusten perusteella biotiitti on tärkein sorboiva mineraali ja cesiumin ja strontiumin sorptiomekanismi siihen on ioninvaihto. Kivissä havaittiin myös biotiittia alhaisempia määriä muskoviittia, jonka oletetaan sorboivan radionuklideja biotiitin kaltaisesti.

Ensimmäisessä vaiheessa elektromigraatiokokeet tehtiin neljällä tyypillisellä Olkiluodon kivilajilla cesiumille. Nämä olivat T sarjan kiillegneissi (T-MGN), kairansydän ONK-PP131; P sarjan tonaliitti-granodioriitti-graniitti gneissi (P-TGG), kairansydän OL-KR43; T sarjan tonaliitti-granodioriitti-graniitti gneissi (T-TGG), kairansydän OL-KR43 ja pegmatiittinen graniitti (PGR), kairansydämet ONK-PP131 ja ONK-PP249. Mineraalianalyysejä ei tässä vaiheessa tehty, mutta näillä kivilajeilla tiedetään olevan erilainen biotiittipitoisuus (Kärki and Paulamäki, 2006). Cesiumin elektromigraatiokokeissa oli vain kaksi rinnakkaista kivileikettä ja saadut Kd-tulokset poikkesivat huomattavasti toisistaan.

Toisessa vaiheessa kokeita tehtiin useilla rinnakkaisilla saman kivilajin näytteillä tulosten statistiikan parantamiseksi. Näitä kokeita tehtiin cesiumin lisäksi myös strontiumille. Kivinäytteet olivat kiillegneissistä (MGN), kairansydämet ONK-PP219 ja ONK-PP309 ja tonaliitti-granodioriitti-graniitti gneissistä (TGG), kairansydän ONK-PP175. Näytteet olivat peräisin kairarei’istä, jotka on kairattu maanalaiseen kallioperän tutkimustilaan, ONKALOon. Lisäksi tutkimuksessa oli mukana kairasydännäyte tonaliitti-granodioriitti-graniitti gneissin graniittisesta muunnoksesta, joka oli peräisin Olkiluodon syvästä kairareiästä OL-KR56. Näistä kivistä määritettiin mineraalikoostumus usealla eri menetelmällä ja myös niiden spesifiset pinta-alat määritettiin. Strontiumin elektromigraatiokokeet tehtiin kairarei’istä ONK-PP219 ja ONK-PP175 peräisin olevilla kairasydännäytteillä. Cesiumin ja strontiumin sorptiokokeet murskeilla tehtiin sekä raekoon että pitoisuuden funktiona.

Cesiumin jakaantumiskerroin (Kd) MGN:lle oli ehjälle kivelle 0.0042±0.014 m3/kg ja murskeelle 0.023±0.013 m3/kg. Vastaavat arvot TGG:lle olivat 0.0035±0.0042 m3/kg ja 0.009±0.015 m3/kg. Nämä arvot ovat cesiumpitoisuudelle noin 0.05 mM. Murskeille määritettyjen Kd-arvojen suhde ehjän kiven Kd-arvoihin oli 5.4±3.5 MGN:lle ja 2.4±1.0 TGG:lle. Näitä arvoja voidaan käyttää murskekokeilla saatujen jakaantumiskertoimien ylösskaalaamiseen ehjään kiveen. Kahden tutkitun PGR-kairasydännäytteen tulokset vaihtelivat suuresti, ehjän kiven Kd-arvon ollessa toiselle 0.022±0.04 m3/kg ja toiselle 0.00016±0.00004 m3/kg.  Skaalauskertoimet olivat vastaavasti 50±17 ja 1.4±0.2. Strontiumin skaalauskertoimet olivat lähes yhtenevät cesiumin skaalauskertoimien kanssa, ollen 7.4±5.0 MGN:lle ja 6.7±2.6 TGG:lle.  Strontiumin jakaantumiskertoimet olivat MGN:lle 0.017±0.0001 m3/kg murskeelle ja 0.0044±0.0033 m3/kg ehjälle kivelle sekä TGG:lle 0.040±0.001 m3/kg murskeelle ja 0.0073±0.0036 m3/kg ehjälle kivelle. Nämä luvut ovat strontiumpitoisuudelle noin 0.3 μM.

Lopputulokseksi saatiin, että MGN:n ja TGG:n sekä cesiumin ja strontiumin skaalauskertoimet eivät olennaisesti eronneet toisistaan ja MGN:lle ja TGG:lle johdettiin yhteinen konservatiivinen skaalauskerroin 12 käytettäväksi kaikille radionuklideille. Tämä arvo on kaikkien MGN:n ja TGG:n cesium- ja strontiumjakaantumiskerrointen geometrinen keskiarvo, johon on lisätty kaksi keskiarvon standardipoikkeamaa, edustaen siten 95.5%:n statistista varmuustasoa. PGR:lle johdettiin konservatiivinen skaalauskerroin 69, joka edustaa 68.5%:n statistista varmuustasoa. Johtuen kahden PGR-kairasydännäytteen antamista, suuresti toisistaan poikkeavista tuloksista, tämä arvo omaa suurta epävarmuutta.

Elektromigraatiokokeiden lisäksi ylösskaalausta arvioitiin myös määrittämällä cesiumin jakaantumiskertoimia eri raekokofraktioille. Nämä tulokset viittasivat ylösskaalauskertoimen olevan MGN:lle ja TGG:le vain noin puolet siitä mitä elektromigraatiokokeissa saatiin.

Lisäksi näytteiden huokoisuudet määritettiin käyttäen vesisaturaatiomenetelmää ja formaatiotekijät käyttäen sähkövirtaan perustuvaa menetelmää. Formaatiotekijätuloksia käytettiin edelleen näytteiden efektiivisten diffuusiokertoimien arvioinnissa. Tuloksena saatiin keskimääräiseksi huokoisuudeksi 0.23±0.12 % MGN:lle, 0.15±0.08 % TGG:lle ja 0.30±0.15 % PGR:lle. Vastaavasti keskimääräiseksi efektiiviseksi diffuusiokertoimeksi saatiin (18±13)×10-14 m2/s MGN:lle ja (22±29) )×10-14 m2/s TGG:lle. Määritettyjen arvojen todettiin edustavan tyypillisiä arvoja Olkiluodosta otetuille näytteille.

Avainsanat:

Elektromigraatio, sorptio, radionuklidit, jakaantumiskerroin, formaatiotekijä, efektiivinen diffuusiokerroin, Olkiluodon kallioperä, ONKALO, kiillegneissi, tonaliitti-granodioriitti- graniitti gneissi, pegmatiittigraniitti, biotiitti, kiilteet

Tiedosto(t):

WR 2017-25_web (pdf) (4.3 MB)


Takaisin


Jaa artikkeli:
Tämä sivusto käyttää evästeitä sivuston käyttöä koskevien tietojen keräämiseksi. Kun käytät tätä sivustoa, hyväksyt evästeiden käytön.
Sulje

Evästekäytännöt

Tätä sivustoa käyttämällä hyväksyt, että voimme asettaa evästeitä tietokoneellesi tai mobiililaitteeseesi.

1. Mitä evästeet ovat?

Evästeet ovat pieniä datatiedostoja, jotka siirtyvät tietokoneellesi, kun otat yhteyden johonkin verkkosivustoon. Evästeet tallentuvat selaimen käyttämien tiedostojen yhteyteen.

Lisätietoa evästeistä saat sivulta www.aboutcookies.org.

2. Miksi evästeitä käytetään?

Evästeet tunnistavat tietokoneesi, kun tulet sivustolle uudelleen. Ne muistavat myös sivustolla aikaisemmin tekemäsi valinnat ja parantavat siten sivuston käyttökokemusta. Evästeiden avulla pystyy esimerkiksi tunnistamaan käyttäjän laitteet sekä mukauttamaan mahdollisia mainoksia sivuilla sekä mahdollisissa muissa palveluissa.

3. Mitä evästeitä käytetään?

Jotkin evästeet ovat sivustomme teknisen toiminnan ja käytön vuoksi välttämättömiä. Nämä evästeet eivät kerää käyttäjästä tietoa, jota voitaisiin hyödyntää markkinoinnissa tai muistamaan käyttäjän valitsemia sivustoja.

Suorituskykyä mittaavat evästeemme keräävät tietoa siitä, miten käyttäjät käyttävät verkkosivujamme (esim. eniten käytetyt sivut, mahdolliset virheviestit). Nämä evästeet eivät kerää käyttäjistä tunnistettavia tietoja, vaan ne ovat anonyymejä ja niitä käytetään ainoastaan parantamaan nettisivujen toimivuutta.

Sivuilla olevat kolmansien osapuolten liitännäispalvelut (esim. mainokset, YouTube-videot, Google-tilastointi tai Facebook-liitännäiset) saattavat tallentaa käyttäjän tunnistamiseen käytettävää tietoa, mihin emme valitettavasti voi vaikuttaa. Jos haluat estää niitä seuraamasta liikkumistasi verkossa, voit kytkeä ns. kolmannen osapuolen evästeet pois käytöstä selaimesi asetuksista. Ohjeet löydät selaimesi ohjesivuilta.

Sivuillamme saattaa olla myös painikkeita, jotka helpottavat sisällön jakamista eri verkkoviestintäympäristöihin ja sosiaaliseen mediaan. Jos käytät näitä painikkeita, valitsemaltasi palvelulta voidaan asettaa eväste päätelaitteellesi. Nämä evästeet eivät ole hallinnassamme. Lisätietoja kolmannen osapuolen evästeiden käytöstä saat kyseisen osapuolen verkkosivulta.

4. Evästeiden hallinta ja estäminen

Jos et halua vastaanottaa evästeitä, voit muuttaa Internet-selaimesi asetuksia niin, että saat ilmoituksen aina kun evästeitä ollaan lähettämässä tietokoneellesi. Vaihtoehtoisesti voit estää evästeiden käytön kokonaan. Evästeiden käyttöä voi rajoittaa tai sen voi estää Internet-selaimen kautta (katso tarkemmat tiedot selaimen ohjeista).

Jos estät evästeiden tallennuksen tai poistat ne käytöstä, jotkin verkkosivujemme toiminnoista eivät välttämättä toimi oikein.

Sulje